Его первая роль была связана с его любим мультперсонажем: Винни-Пухом. Это положило начало долгим творческим отношениям Ларри и студии Дисней, где он постоянно работал в кастинге как исполнитель и хореограф с Детьми Королевства Диснея. Также он давал представления в Epcot Center, студиях Дисней и MGM, иногда даже работая в Токийском Диснейленде. После окончания его контракта с Диснеем, Салливан принимал участие в представлениях St. Louis Muny, в самом старом и самом большом театре под открытым небом в стране. Будучи поощрённым этим успехом в Миссури, он переезжает в Нью-Йорк, где он довольно быстро нашел работу на Бродвее, и в частности участвовал в мюзикле Miss Saigon.
Салливан участвовал в многочисленных фильмах, таких как «Час Пик» (1998), «Перлом» (2007) и, конечно же, в культовом романтическом фильме двух друзей геев: «Поездка» (2002), которая принесла ему награду лучшего актера на кинофестивале в Далласе. Его работа на телевидении была не менее обширна, он играл не только как актер второго плана, но главный герой в таких знаменитых сериалах: «C.S.I. Место преступления», «Анатомия Грейс» и многих других.
Ларри помимо всего прочего занимается благотворительностью. Он глубоко нравственный и непоколебимый вегетарианец, и всегда работает над тем, чтобы улучшить жизнь животных, даже тех, которые употребляются в пищу. Его неоценимая работа добровольца была отмечена главной премией HSUS от Организации Гуманности Соединённых Штатов Америки.
В настоящее время Ларри Салливан живет в Лос-Анджелесе и является гордым опекуном спасённых им двух собак и двух кошек.