Учился в Мурманском мореходном училище. Участник Великой Отечественной войны.
В 1952 году окончил режиссёрский факультет Всесоюзного Государственного Института Кинематографии (мастерская Льва Кулешова).
В 1952-1956 годах — актёр и режиссёр Кустанайского областного драматического театра, с 1957 года — актёр Театра-студии киноактёра в Москве.
В кино — с 1957 года (первая роль — Камо в фильме «Лично известен»).
Известность пришла к Гургену Тонунцу с фильмом "Лично известен", где он сыграл роль мужественного революционера Камо. Первая роль в кино была словно подготовлена всей его жизнью. Он родился в Тбилиси на улице Камо. В детстве Гурген играл со своими сверстниками "в Камо", так же как русские мальчишки играли "в Чапаева".
В дореволюционные годы родители Тонунца были близко знакомы с Камо по партийной работе. Они много рассказывали маленькому Гургену о Камо, о нём говорили и школьные учителя, знакомые, друзья. Это имя стало для него на всю жизнь героической легендой.
К незабываемым впечатлениям детства прибавилась морская служба. Мечта о море, о подвигах и дальних странствиях привела Тонунца сразу после школы в Мурманское высшее мореходное училище. Много раз он принимал участие в трудных северных экспедициях, участвовал в освобождении из льдов парохода "Седов", побывал на острове Диксон, на Шпицбергене, Земле Франца-Иосифа, на Колыме.
Во время Великой Отечественной войны Тонунц участвовал в боях (в том числе в составе экипажа ледокольного парохода "Дежнев" в историческом сражении с тяжелым крейсером "Адмирал Шеер"), совершал подвиги, был инициатором дерзких по своей смелости военных операций. Был ранен.
После войны во ВГИК пришёл человек удивительного мужества, с сильным характером, с установившимися взглядами. Занятия в мастерской Льва Кулешова по режиссуре и актёрскому мастерству у В.В. Белокурова, работа в Кустанайском драматическом театре завершили формирование Тонунца-актёра.
Ушел из жизни 21 сентября 1997 года в Москве. Похоронен на Троекуровском кладбище столицы.