Осенью 1933 года Гуннар был принят в Королевский Драматический Театр в Стокгольме, там он обучался актёрскому мастерству с Ингрид Бергман и Сигне Хассо. Там же он повстречал свою будущую жену Лилли Лундал, они поженились 6 ноября 1935 года.
Бьёрнстранд стал известен благодаря съёмкам во многих фильмах режиссёра Ингмара Бергмана, в частности, исполнил главные роли в фильмах «Урок любви» (1954), «Улыбки летней ночи» (1955), «Как в зеркале» (1961), «Причастие» (1962). Всего снялся более чем в 180 фильмах.
Ушёл из жизни 26 мая 1986 года.