В 1940 году Аркадий окончил Петрозаводский театральный техникум и работал в различных театральных коллективах. С началом войны в июне 1941 года он добровольцем ушел на фронт. Демобилизовавшись в 1945 году, Толбузин приехал в Москву, где в 1947 году стал актером Театра транспорта, а затем, в 1960 году, перешел в штат киностудии «Мосфильм» и Театра-студии киноактера.
Аркадий Толбузин дебютировал в кино в 1950 году в фильме «В мирные дни», сыграв капитана-лейтенанта Орлова. Режиссеры, используя хорошие внешние данные и статную фигуру актера, часто приглашали Толбузина на роли военных, аристократов, породистых красавцев. Среди лучших ролей: комиссар Полевой («Кортик»), Алексей Железняк («Смена начинается в 6»), Леонтьев («Игра без правил»), генерал Дробот («Путь в «Сатурн» и «Конец «Сатурна»), Леонид Морин («Человек бросает якорь»), полковник Кудасов («Новые приключения неуловимых» и «Корона Российской империи, или Снова неуловимые»).
Помимо актерской деятельности, Аркадий Николаевич занимался литературным творчеством, писал пьесы и сценарии. К сожалению, при его жизни ни один из них так и не был поставлен. Лишь только в 1988 году по его сценарию, написанному совместно с Геннадием Петровым, режиссером Борисом Рыцаревым был снят фильм «Имя», действие которого происходило во время Великой Отечественной Войны.
В 1962 году на Ялтинской киностудии Аркадий Толбузин осуществил постановку (совместно с А. Курочкиным) приключенческого фильма «Капитаны голубой лагуны», где так же являлся соавтором сценария и исполнителем одной из главных ролей.
В первый раз Толбузин женился еще до войны, от этого брака у него родился сын, который сейчас живет в Америке. В 1945 году Аркадий Николаевич познакомился с актрисой Зоей Земнуховой, которая вскоре стала его женой. Вместе они прожили 27 лет.
В начале 60-х годов, во время спектакля Театра-студии киноактера «Угрюм-река», в котором Толбузин играл роль Прохора Громова, у актера случился инфаркт. Приехала «скорая», но Аркадий Николаевич отказался от госпитализации и, после сделанного укола, вышел на сцену. Последствия это поступка давали о себе знать всю его дальнейшую жизнь. 24 марта 1972 года, после второго инфаркта, актер скончался. Похоронен в Москве на Ваганьковском кладбище.