В киноин дустрию Чили пробилась в 1927-м году, сыграв в фильме 'Shooting Stars'. В 1929-м она вышла замуж за актера Гарри Милтона (Harry Milton), отношения с которым увенчались разводом в 1937-м.
После десятка фильмов с участием актрисы, Бушье стала первым секс-символом в Британии. Пресса называла Чили по-разному, в том числе и 'английской Кларой Боу' (Clara Bow). Когда она исполнила роль женщины-вамп, то тут же превратилась в одну из наиболее соблазнительных женщин своего времени, но только после участия в филь е 'Карнавал' ('Carnival') 1931-го за уроженкой Лондона прочно закрепился статус кинозвезды.
Кинографию Чили добавил фильм 'Голубой Дунай' ('The Blue Danube') 1932-го, а также звездная роль экзотической танцовщицы в кинофильме 'Цыган' ('Gypsy'). Актриса получила очередную порцию известности, когда, по слухам, отклонила предложение руки и сердца, а также 'приложение' в 1 млн. долларов, от миллиардера-затворника Говарда Хьюза (Howard Hughes).
Один из последних сохранившихся фильмов эпохи немого кино с у частием Бушье датирован 1960-м годом. Актриса удачно совмещала свою работу в кинофильмах с театральными выступлениями, начиная с 1950-х. По большей части, Бушье была задействована в драмах, комедиях и ревю, сохраняя работоспособность вплоть до 1980-х. В 1996-м она опубликовала свою биографию под названием 'Shooting Star'.
Чили Бушье скончалась 9-го сентября 1999-го, через несколько дней после своего 90-летия. Ее тело обнаружила полиция в ее квартире, располагавшейся на первом этаже дома в центре Лондона