Впервые выступать на публ ике девочка начала в школе – вместе с группой друзей она пела на станциях метро и на улицах. В 1966-м с помощью отца Лора пробилась на прослушивание к Арти Могуллу (Artie Mogull); он стал её первым именем. Первую свою песню – 'And When I Die' – Ниро продала 'Peter, Paul and Mary', за 5000 долларов. В 18 лет девушка выступала в кофейне 'hungry i' в Сан-Франциско (San Francisco); вскоре, однако, Могулл выбил ей контракт на запись. Именно так на свет появился её дебютный альбом, 'More Than a New Discovery', вышедший под логотипом 'Verve Fokw ays'.
В 1967-м Ниро выступила на фестивале поп-музыки в Монтерее (Monterey Pop Festival). Несмотря на то, что целый ряд источников описывает это выступление как полный провал, официальные данные утверждают обратное. Через некоторое время после фестиваля с Могуллом связался Дэвид Геффен (David Geffen); он решил перекупить у него Лору. После судебных разбирательств Ниро удалось расстаться с Арти официально; вместе со своим новым менеджером она создала компанию 'Tuna Fish Music'. Помимо этого, Дэвид сумел выбить для своей подопечной новый контракт на запись – куда более выгодный и свободный для Лоры.
В 1968-м 'Columbia Records' выпустили второй альбом певицы, 'Eli and the Thirteenth Confession'. Критики расхвалили альбом за его глубину и сложность. Не менее тепло был принят и вышедший в 1969-м 'New York Tendaberry'.
В 1971-м Ниро вышла замуж за плотника Дэвида Бьянчини (David Bianchini). Звездная жизнь к тому времени ей порядком поднадоела; в 24 года певица объявила, что уходит из мира музыки.
'Отпуск' Лоры – как, к сожалению, и её брак – продлился на удивление недолго; в 1976-м, после развода, Ниро вернулась с новым альбомом под названием 'Smile'. Следом были четырехмесячные гастроли с набранной группой – по материалам этих гастролей был создан альбом 'Season of Lights'. В начале 80-х Лора познакомилась с художницей Марией Десидерио; у них начался роман, протянувший 17 лет – до самой смерти Лоры.
В 1978-м вышел альбом 'Nested'; Лора – на тот момент беременная – заявила об уходе. Опять-таки, продлилось её отсутствие на современной музыкальной сцене не очень долго – в 1984-м свет увидела пластинка 'Mot her's Spiritual'. В 1988-м Ниро опять отправилась в гастрольный тур; на сей раз её выступления проводились в поддержку движения по защите животных.
В 1993-м певица выпустила свой последний альбом – 'Walk the Dog and Light the Light'.
В 1996-м у Лоры обнаружили рак яичников. Именно он и послужил причиной смерти певицы; скончалась она в Дэнбери, штат Коннектикут (Danbury, Connecticut) 8-го апреля 1997-го. На момент смерти Ниро было 49 лет; по трагическому совпадению именно в этом возрасте и именно от рака яичников когда-то умерла её мать.