Григорий Острин родился 15 сентября 1930 года на Украине.
Отец был репрессирован в 1937 году, мать так же была репрессирована, воспитывался в интернате.
В 1949 году поступил на факультет актёрского мастерства (класс Т. Г. Сойниковой) Ленинградского театрального института имени А. Н. Островского (ныне Санкт-Петербургская государственная академия театрального искусства, СПбГАТИ), где учился вместе с Ниной Ургант и Львом Милиндером. Закончил в 1953 году.
С 1954 года играл в Калининградском драматичерском театре. Впоследствии работал в театрах Калинина и Ленинграда.
В 1975 году вошёл в труппу московского театра «Современник», где работает и поныне.
Среди многочисленных ярких образов, созданных артистом за эти годы на сцене «Современника»: второй таможенник в "Коте домашнем средней пушистости" Владимира Войновича, Григорий Горина, Дюбарта в "Четырех строчках для дебютантки" Жана Ануя, купец Парамонов в «Балалайкине и К°» М. Е. Салтыкова-Щедрина, Натан Пешельс в спектакле «Враги: история любви» Исаака Башевиса Зингера
Дебют в кинематографе состоялся в 1968 году, когда Острин сыграл в историко-революционном фильме «Шестое июля» режиссёра Юлия Карасика.