Лучшей работой Сперантовой в этом театре считается роль Ахмета (Винтовка № 492116 А.Крона, 1929). В 1942–1944 играла в Фронтовом театре ВТО (художественный руководитель В.С.Колесаев), в 1944 по приглашению Колесаева пришла в труппу Центрального детского театра.
Ее первая роль здесь – Егорка в "Черном яре" А.Афиногенова. В 1945 Сперантова сыграла роль Вани Солнцева в спектакле "Сын полка" В.П.Катаева, достоверно передав психологический мир подростка, оказавшегося в сложнейших перипетиях войны. «Меня всегда увлекало героическое в детях... та огромная степень эмоционального напряжения, в которой почти постоянно пребывает 12–13-летний человек», – определяла собственную тему в искусстве сама актриса и признавалась: «Чтобы дать образ мальчика или девочки, я никогда не начинала с того, что воображала себя этим мальчиком или девочкой». От себя, от взрослого ощущения жизни возникал у Сперантовой точный возраст персонажа. Актрисе были чужды внешняя броскость, характерность. Сперантова любила общаться с детьми – своими зрителями, и это общение выработало профессиональную точность манер, повадок подростков.
Среди ролей Сперантовой Панюшка ("Единая боевая" А.Бруштейн), пионерка Птаха ("Клад" Е.Л.Шварца), Ганя Семушкин ("Дом № 5" И.Штока), Шура Бадейкин ("Красный галстук" С.Михалкова).
В 1949 Валентина Сперантова начала исполнять женские роли (Анна Григорьевна в "Ее друзьях" В.Розова; Коробочка в "Мертвых душах" Н.В.Гоголя, 1952; Клавдия Васильевна в пьесе "В поисках радости" В.Розова, 1957; тетя Дуся в "Бывших мальчиках" Н.Ивантер, 1960). В 1960 сыграла Марию Ильиничну Ульянову в спектакле "Семья" И.Попова.
В 1957 Валентина Сперантова дебютировала как режиссер, поставив совместно с А.А.Некрасовой "Сомбреро" С.Михалкова. Снималась в кино, участвовала в радиоспекталях.
Умерла Сперантова в Москве 6 января 1978.