Гастролируя с труппой по стране, Кьюсак сменил немало школ. Начальное образование закончил в доминиканском колледже в Ньюбурге. С 1928 по 1932 г.г. учился в Университетском колледже в Дублине, в котором изучал современную историю и римское право. Ученую степень, впрочем, Сирил так и не получил, оставив учебу раньше времени и отправившись в 1932 году работать в дублинском Аббатском театре. В этом театре он провел тринадцать лет, и за это время сыграл в шестидесяти пяти пьесах.
В 1935-1936 гг. он возглавлял труппу «Гэлик плэйерз», а вскоре состоялся его дебют в Лондоне. В последующие годы он играл в «Олд Вике» и «Королевском Шекспировском театре», а в 1944 году возглавил собственную труппу «Сирил Кьюсак продакшнс».
Несмотря на предпочтение работе в театре, его карьера в кино также была удачной. Первыми заметными стали роли в криминальном триллере Кэрола Рида «Выбыший из игры» (1947) и в военной драме Майкла Пауэлла и Эмерика Прессбургера «Маленькая задняя комната» (1949).
Невысокого роста, коренастый, Кьюсак был известен в основном как актер второго плана и редко бывал занят в главных ролях. Одним из таких исключений стал фильм режиссера Лилианы Кавани «Галилео» (1968), в котором он сыграл знаменитого итальянского ученого Галилео Галилея.
Однако и в менее значительных ролях актеру почти всегда удавалось привлечь к себе внимание и сделать свое появление на экране ярким и запоминающимся. Всего же за свою жизнь Кьюсак снялся более, чем в ста фильмах.
В 1963 году Сирил вступил в ряды «Королевской Шекспировской Компании», базировавшейся в Лондоне; благодаря своему таланту он задержался здесь на несколько лет. В 1963 году он получил премию Джейкоба («Jacob's Award») за свою игру в постановке «Триптих» от «Telefís Éireann».
Помимо работы в театре и кино, Кьюсак поставил несколько собственных пьес, опубликовал три поэтических сборника: «Часы» (1970), «Поэмы» (1976), «Между актами» (1991), а также сделал несколько студийных записей, на которых он читал произведения Шекспира, Йетса и ирландские сказки.
Трижды был удостоен почетной докторской степени - Национальным университетом Ирландии (1977), Дублинским (1980) и Ольстерским (1982) университетами.
Последнюю свою роль на сцене Кьюсак сыграл в очередной вариации на тему «Три сестры» Чехова; сестер играли три его дочери. Всего дочерей у актера – четыре – Шинейд Кьюсак, Сорча, Ниамх и Кэтрин (дочь от второго брака с Мэри Роуз Каннингэм); все они пошли по стопам отца и подались в актрисы. Работают в шоу-бизнесе и сыновья Сирила, Пол и Падрег; первый трудится продюсером на «Radio Telefís Éireann», а второй – помощником продюсера в «Национальном Театре Лондона».
Скончался Сирил Кьюсак 7 октября 1993 года, причиной смерти стала болезнь двигательных нейронов.