Как и многие девушки из мира моды, Шарлин мечтала об актерской карьере и делала все, чтобы быть замеченной деятелями от киноиндустрии. Начала девушка с эпизодов телесериалов – 'Target: The Corruptors', 'Hawaiian Eye '; в 1962-м ей удалось получить и роль в кино, в комедии Генри Левина (Henry Levin) 'Если отвечает мужчина' (If a Man Answers), где сыграла небольшую роль девушки-модели. В 1963-м Шарлин попала в эпизод довольно популярного телепроекта 'Правосудие Берка' (Burke's Law), позже ее также можно увидеть в сериалах 'Сладкий запад' (Honey West), 'Требуется вор' (It Takes a Thief) и нескольких прочих.
Среди кинофильмов с участием Холт – мелодраматическая комедия 'Любимый спорт мужчин' (Man's Favorite Sport?) 1964 года, спортивный боевик 'Красная линия 7000' (Red Line 7000) 1965-го, вестерн с Джоном Уэйном (John Wayne) 'Эльдорадо' (El Dorado) 1966-го, триллер Ричарда А. Коллы (Richard A. Colla) 'Зигзаг' (Zigzag) 1970 года. В 1974-м Шарлин играла в телефильме 'Чудо-женщина' (Wonder Woman), а в 1980 году, после довольно длительного перерыва в съемках, Холт попала в актерский состав 'оскароносной' драмы замечательного режиссера Джонатана Демме (Jonathan Demme) 'Мелвин и Хауард' (Melvin and Howard).
После этого Шарлин Холт больше не появлялась на экранах, ее фильмография насчитывает около двух десятков работ.
Известно, что с 1966-го года по 1972-й Шарлин была замужем за миллионером Уильямом Тишмэном (William A. Tishman). Примечательно, что 38-летняя к моменту свадьбы Холт выдавала тогда себя за 28-летнюю.
Шарлин Холт дожила до 67 лет и умерла 5 апреля 1996 года в Уильямсоне, штат Теннесси (Williamson, Tennessee)