Первый дебют Уолш состоялся в 1934 в фильме "How's Chances?", где она сыграла незначительную роль и в том же году ей предложили лучшую роль в "Get Your Man". В 1927 году вышел закон Cinematograph Films Act, согласно которому в обязательном порядке увеличивалась квота английских фильмов, показываемых в кинотеатрах. И актриса продолжала сниматься в фильмах с 1927 года в течение нескольких лет. Уолш познакомилась с режиссером Дэвидом Лином во время съемок "Secret Of Stamboul". У них завязались отношения, и Уолш порвала помолвку с Поунеллом Пелью. Кэй Уолш и Дэвид Лин поженились 23 ноября 1940. Она автоматически стала сниматься в более престижных фильмах ("В котором мы служим", 1942, "Этот счастливый народ", 1944), режиссером которых был Дэвид. Уолш добилась того, что ее поставили со-режиссеры с Дэвидом в "В котором мы служим". Актриса написала диалог к "Пигмалиону", 1938, а также написала сценарий для заключительной части экранизации Лина "Большие надежды", 1946. К началу фильма "Оливер Твист" она также написала сыценарий и сыграла в нем роль Нэнси. Уолш и Кэй расстались в 1949 из-за возникших отношений у Лина к Энн Тодд.
Уолш продолжала сниматься в характерных ролях в фильмах 50-х, включая фильмы, режиссируемые Альфредом Хичкоком и Рональдом Нимом. Ее любимой ролью была роль барменши Мисс Д. Кокер в фильма Рональда Нима "Из первых рук", 1958 с Алеком Гинессом. В перерывах между съемками Кэй периодически играла в комедиях и фарсах Базила Дина в Strand и Aldwych Theatres. Также ее можно было увидеть в англо-польском сериале "Шерлок Холмс и доктор Ватсон", 1979. Актриса продолжала сниматься вплоть до пенсионного возраста и в 1981 году ушла из кино, последний раз снявшись в "Пересечение границы", 1981.
После ухода из кино Уолш прожила в Лондоне до 93 лет. Повторно она вышла замуж за канадского психолога Эллиота Жака. В 1956 они усыновили дочь Жемму. Их брак также окончился разводом.