После успеха её первого фильма Лаура Смет в 2003 г. снялась в фильме Фредерика Фонтейна «Жена Жиля» в ведущей роли второго плана — младшей сестры героини Эммануэль Дево. Годом позднее Лаура Смет сыграла в фильме Клода Шаброля «Подруга невесты», обеспечившем актрисе международную известность. В триллере её партнером является Бенуа Мажимель, от героя которого Сента в исполнении Лауры Смет в доказательство любви требует совершить убийство.
В личной жизни Лауру Смет, большую почитательницу Джины Роулендс и Наоми Уоттс, связывают отношения с писателем Фредериком Бегбедером, который старше её почти на 18 лет. Агентом Лауры Смет является её крестный отец, Доминик