Родился в Копенгагене 9 мая 1884 года. С 15 лет начинает стажироваться в театре Казино, позже выступает на подмостках копенгагских театров Фредериксберг и Дагмар (1906-09).
Дебют в кино происходит осенью 1910 года в фильме «Портрет Дориана Грея», выпущенном небольшой датской кинокомпанией.
Актера замечают, его приглашает к себе крупнейшая датская студия «Нордиск». За шесть лет работы на этой студии Псиландер снялся в 83-х фильмах (из которых сохранилось только 26).
Первый серьезный успех – роль в картине Августа Блома «На пороге тюрьмы» (1911), в том же году актер снимается в паре с блистательной Астой Нильсен в фильмах «Балерина» (реж. Август Блом) и «Черный сон» (реж. Урбан Гад).
Вскоре Псиландер становится самым популярным и самым высокооплачиваемым актером датского кино. На пике своей карьеры (в 1915 году) гонорары актера достигали 100.000 крон в год. По тем временам астрономическая сумма. Актер, занявший второе место по сумме гонораров (Олаф Фенс), зарабатывал всего 14.000 крон.
К 1912 году Псиландер приобретает европейскую известность, особенно полюбившись зрителям Германии, Венгрии и России.
Среди работ актера отдельно стоит упомянуть «Жизнь евангелиста» ( реж. Форест Хольгер-Мадсен, 1915) и «Клоун» (реж. Андерс Сандбер, 1916).
В 1916 году Псиландер уходит из «Нордиска» и основывает свою компанию «Псиландер-фильм», но не успевает выпустить ни одного фильма.
6 марта 1917 года актера не стало. Внезапная смерть Вальдемара Псиландера в рассвете лет и таланта породила множество слухов, начиная от самоубийства и заканчивая местью ревнивого русского.
Популярность Псиландера в России, где его называли Гаррисоном, была так велика, что про него сняли художественный фильм "Жизнь Гаррисона" (реж. Яков Галицкий, 1917. картина не сохранилась).
Перевод биографии: Потейка, редакция zhugeliang30