Смит наиболее известна благодаря своей роли Филлис Вэнс в комедийном сериале «Офис», где она снималась с 2005 по 2013 год, вплоть до финала шоу. Эту роль она получила не имея актёрского опыта, просто пройдя прослушивание у продюсеров.
В 2007 и 2008 годах с другими актёрами она была отмечена премией Гильдии актёров США за лучший актёрский состав в комедийном сериале. В 2011 году она сыграла роль вместе с Кэмерон Диаз в кинофильме «Очень плохая училка».