Лаури-Вольпи приобрел широкую известность благодаря своим выступлениям в самом знаменитом оперном театре Италии, миланском Ла Скала (La Scala, Milan), в период между двумя мировыми войнами. Пик его карьеры пришелся на 1929 год, когда Джакомо предложили спеть партию Арнольдо (Arnoldo) в праздничной постановке Ла Скала 'Вильгельм Телль' (Guglielmo Tell) Джоакино Россини (Gioachino Rossini), в честь 100-летнего юбилея со дня премьеры оперы.
Он также был ведущим тенором в нью-йоркском Метрополитен-опера (Metropolitan Opera) с 1923 по 1933 год, дав на сцене этого театра в общей сложности 232 выступления. В течение этих десяти лет Джакомо пел с Марией Ерица (Maria Jeritza) в американской премьере 'Турандот' Пуччини (Pucci ni) и с Розой Понсель (Rosa Ponselle) в нью-йоркской премьере оперы 'Луиза Миллер' (Luisa Miller) Верди (Verdi), однако его контракт с Метрополитен-опера был досрочно прекращен после спора с руководством оперной компании. Руководство хотело урезать щедрую зарплату ведущего тенора, чтобы помочь театру пройти через экономические лишения, вызванные Великой депрессией, но Лаури-Вольпи отказался сотрудничать, покинул Нью-Йорк (New York) и вернулся в Италию.
Среди самых знаменитых выступлений Лаури-Вольпи за пределами Италии числятся также два сезона в Королевском театре в Ковент-Гардене (Theatre Royal, Covent Garden) в 1925 и 1936 годах. К середине 30-х певец значительно расширил свой репертуар, постепенно переходя от лирических ролей к более напряженным драматическим партиям, но в следующем десятилетии его чудесный голос стал проявлять первые признаки возрастного ухудшения, теряя однородность. К счастью, его захватывающие верхние ноты оставались нетронутыми вплоть до начала 50-х.
Его последнее публичное выступление в опере состоялось в 1959 году, в роли Манрико (Manrico) в опере Верди 'Трубадур' (Il Trovatore) на сцене римского театра. В разгар своей славы, когда его голос, яркий, гибкий и звонкий, был безупречным инструментом, Лаури-Вольпи записал некоторое количество оперных арий и дуэтов для европейских и американских граммофонных компаний. Он удивительно легко брал высокие ноты и обладал мерцающим вибрато, благодаря которому его голос был легко узнаваем, хоть в записи, хоть на оперной сцене.
Джакомо Лаури-Вольпи был культурный, интеллигентный человек с огненным темпераментом и твердыми убеждениями. Завершив концертную деятельность, он написал и выпустил несколько книг о знаменитых певцах и их вокальных приемах. После Второй мировой войны он уехал в Испанию (Spain) и умер 17 марта 1979 года в Бурхасоте (Burjasot), недалеко от Валенсии (Valencia), в возрасте 86 лет