Он начинал свою карьеру в местных сериалах: «Дочери Маклеода», «Отдел убийств», «Полоса», «На грани». В полнометражном фильме «Брокен Хилл» 2009 года он появляется в роли старшеклассника, который попадает за решетку и, благодаря своему увлечению музыкой, организовывает тюремный оркестр. В фильме также снимается оскароносный Тимоти Хаттон. Позже Арнольд играет главную роль в триллере «Туннель».
В 2011 году он был удостоен награды «Australians In Film (AIF) Awards», что возвело его в ранг самых сексуальных молодых австралийских актеров.
Люк также писатель, продюсер и начинающий режиссер. Его короткометражка «Iphone Warfare» заняла первое место на фестивале Peninsula Film Festival.
Люк Арнольд — профессиональный фехтовальщик и постановщик боев на шпагах. Играет на укулеле.