В 1961 году в возрасте 12-ти лет она поступила в National Institute of Dramatic Art под именем Сандра Глисон. В конце 1970-х годов начала сниматься в кино.
В 1964 году Кассандра вышла замуж за Уильяма Ферта, но позже они развелись.
В 1970—1978 года Кассандра была замужем за продюсером Дермотом Харрисом (1937—1986). В этом браке Харрис родила своего первого и второго ребенка — дочь Шарлотт Эмили Броснан (27.11.1971—28.06.2013, умерла от рака яичников в 41-летнем возрасте) и сына Кристофера Броснана (род.11.11.1972).
В 1980—1991 года (до своей смерти) Кассандра была замужем за актёром Пирсом Броснаном. Актер усыновил детей своей возлюбленной, и они взяли его фамилию после смерти своего отца в 1986 году. В 1983 году у пары родился их общий сын Шон.
В 1987 году актрисе поставили диагноз рак яичников. 28 декабря 1991 года после четырёх лет борьбы с болезнью 43-летняя Кассандра Харрис скончалась в Лос-Анджелесе (штат Калифорния, США).