Окончила МГУ; математик.
С Александром Солженицыным познакомилась в 1968 году. С тех пор являлась секретарём, помощником Александра Исаевича, редактором его произведений, составителем собраний сочинений. В 1973 году они официально оформили брак.
Наталья Дмитриевна с четырьмя сыновьями и матерью выехала из СССР вслед за высланным на Запад Солженицыным. Указом Президиума Верховного Совета СССР от 19 октября 1976 года была лишена гражданства СССР.
Гражданство было восстановлено Указом Президента СССР «Об отмене Указов Президиума Верховного Совета СССР о лишении гражданства СССР некоторых лиц, проживающих вне пределов СССР» 15 августа 1990 года.
В 199 4 году вместе с мужем вернулась в Россию.
28 июля 2009 года состоялась встреча В. В. Путина с Н. Д. Солженицыной в рабочем кабинете премьер-министра. Темой встречи было изучение наследия Александра Солженицына в школах России.
Семья, дети
Сын от первого брака с А. Н. Тюриным: Дмитрий (1962—1994).
Сыновья от второго брака с А. И. Солженицыным: Ермолай (р. 1970), Игнат (р. 1972), Степан (р. 1973).