Естественной реакцией стало внимание кинематографистов, и Пол Беттани начал появляться сначала в телевизионных, а затем и полнометражных фильмах на втором плане. Первой, по-настоящему заметной ролью явился молодой психованный преступник из криминального триллера Пола МакГигана "Гангстер №1" (Gangster No. 1) – Пол получает премию от Британского общества независимого кино и номинацию Лондонского кружка кинокритиков, как "Лучшему дебютанту". Следом последовала роль "кентерберийского рассказчика" Джеффри Чосера в "Истории рыцаря" (A Knight's Tale) Брайана Хелгеланда – по сути, первое появление Беттани в американском фильме, и на этот раз лондонские критики вручили свою награду, как "Лучшему актёру второго плана". Съёмки надолго запомнятся Полу, поскольку на нём он заработал ларингит – так ему пришлось напрягать голос.
2001 год стал периодом настоящего прорыва актёра. После "Истории рыцаря" его приглашает режиссёр Рон Ховард для участия в картине "Игры разума" (A Beautiful Mind), где Пол по-настоящему подружится с Расселом Кроу, исполнителем главной роли гениального математика, страдающего шизофренией – Беттани сыграл Чарльза, его воображаемого соседа по комнате в университетском общежитии. "Игры разума" были названы Американской киноакадемией лучшим фильмом года, но самому актёру съёмки запомнились ещё и благодаря знакомству с актрисой Дженнифер Коннели, переросшему в бурный роман, а впоследствии в свадьбу, состоявшуюся 1 января 2003 года. Спустя 9 месяцев у пары родился первенец по имени Стеллан, названный в честь актёра Стеллана Скарсгаарда, с которым Беттани снимался в "Догвилле" (Dogville).
Концептуально артхаусного Ларса фон Триера Пол предпочёл роли маньяка по прозвищу Зубная Фея в триллере "Красный дракон" (Red Dragon) из цикла о Ганнибале Лекторе – в итоге её исполнил соотечественник Пола Ральф Файнс. В "Догвилле" актёр поселился в одноимённом тихом городке в Скалистых горах, где находит прибежище сбежавшая от убийц девушка Грейс (Николь Кидман), со временем попадающая практически в рабскую зависимость от жителей Догвилля – на лицо добрых, но ужасных внутри. И уже в статусе состоявшего исполнителя актёр возвращается к Пол МакГигану, засветившему его в "Гангстере №1", а теперь попросившего на главную роль в средневековом триллере "День расплаты" (The Reckoning) о священнике, примыкающем к труппе бродячих артистов, чтобы скрыться от преследования. В этой картине Пол сыграл вместе с Венсаном Касселем, и впоследствии назвал его в числе кумиров героического амплуа, где также упомянул Аль Пачино, Роберта Де Ниро, Хамфри Богарта и Питера О'Тула (с ним он играл в телевизионной драме "Придти домой" (Coming Home)).
"Хозяин морей: на краю земли" (Master and Commander: The Far Side of the World) – очередное возвышение Пола Беттани. Режиссёр Питер Уир доверил ему персонаж пацифистски настроенного судового врача-натуралиста Стивена Мэчурина – одного из двух основных действующих лиц в экранизации бестселлеров Патрика О'Брайена о британском военном паруснике "Великолепный" во времена наполеоновских войн. Пол снова встречается с Расселом Кроу, сыгравшем капитана Джека Обри по прозвищу Счастливчик, и в прессе источавшем самые лестные слова о своём партнёре. Надо добавить, что Беттани как всегда "системно" подошёл к исполнению роли, и для подготовки к ней отправился в Королевский хирургический колледж к хирургу и историку Мику Крамплину, а также в Институт океанографических исследований Скриппс, где получил определённые представления о препарировании – это помогло на примере своего героя показать, какими знаниями о насекомых, животных и рыбах обладали додарвиновские учёные.
Британская академия кино и телевидения (BAFTA) заметила знаковую роль Стивена Мэчурина номинацией за лучшую второплановую роль, в то время как американские коллеги пригласили актёра войти в состав Американской киноакадемии. И в этот момент начинают ощущаться противоречивые чувства, испытываемые актёром, на которого вырос спрос в Америке, но которому нравится жить и работать дома в Великобритании. Одна из журналисток сказала ему: "Пол, вам предстоит полюбить Лос-Анджелес, поскольку амбиции здесь – не пустой звук". И тогда Беттани ответил, что это одно из присущих ему качеств, которого многие актёры ещё смущаются на родине. Как бы там ни было, но следующей его работой стала как раз британская картина "Уимблдон" (Wimbledon), но с голливудской звёздочкой Кирстен Данст в качестве напарницы – она играла талантливую теннисистку Лиззи Бредбери, любовь к которой вселяет силы в теннисиста-неудачника Питера Кольта.
На дальнейшем пути Пола возникла "Огненная стена" (Firewall) – драматический триллер с Харрисоном Фордом, о главе службы безопасности банка, семью которого берут в заложники и вежливо просят перевести неприлично крупную сумму на оффшорные счета. Пол Беттани был как раз тем интеллигентным злодеем, логически тонко разработавшем план своей аферы, которая идёт под откос из-за прозорливости героя Форда. Как потом в шутку говорил Пол: "Наши сцены драк достались дорогой ценой, он оказался жёстким сукиным сыном. Я семь раз бросал его в окно, он семь раз приземлялся на голову, вставал, помогал команде вернуть окно на место и затем смиренно становился на ту позицию, откуда я снова его бросал в окно. Или ещё случай – согласно сцене, я ударил его в живот, а он просит, чтобы я ударил посильнее, а то ему, видите ли, не прочувствовать удар. Мы очень долго репетировали, и наконец я ему вмазал как следует, отчего даже испугался, честно говоря. А Харрисон поднимается и с радостью произносит: "Вот! Совсем другое дело".
Полу Беттани принадлежит замечательный афоризм: "Мир разделён на два типа людей – тех, кто выпил бы с Джоном Ленноном, или с Полом МакКартни. После того, как "Биттлз" вернулись из Индии, Леннон написал песню "Счастье – это тёплый пистолет", а МакКартни "Об-Ла-Ди". Вот и весь аргумент". Точно также случилось и после премьеры экранизации скандального романа Дэна Брауна "Код да Винчи" (The Da Vinci Code), когда одна часть аудитории восприняла в штыки сюжетную дискуссию о Чаше Святого Грааля, путь к которой, якобы, заложен в шифре на полотне Леонардо да Винчи "Мона Лиза", а другая получила изобретательный развлекательный триллер с закрученным действием. Вновь после "Игр разума" Пол Беттани встретился на съёмочной площадке с Роном Ховардом, взяв на себя мрачную роль монаха-альбиноса Силаса, отрешенно бичующего себя, и рабски, слепо преданного епископу Арингарозе (Альфред Молина), стремящегося к разгадке главной тайны наравне с профессором иконографии Робертом Лэнгдоном (Том Хэнкс) и специалисткой по дешифрованию Софи Неве (Одри Тоту). Премьера "Кода да Винчи" состоялась на открытии Каннского международного кинофестиваля.