С 1984 года - актёр к/ст "Ленфильм", с 1988 года - актёр Театра имени А.С. Пушкина (ныне - Александринский театр).
В кино актёр дебютировал в роли Валетова в фильме Сергея Микаэляна "Принимаю бой", снятом в 1962 году, но вышедшем на экраны в 1966 году. После этого дебюта молодой актёр стал нарасхват. На съёмках "Крыльев" Леонид Дьячков работал вместе с кинорежиссёром Ларисой Шепитько, после чего она пригласила Дьячкова на главную роль в своём фильме "Ты и я" (1971), где его партнерами стали Юрий Визбор и Алла Демидова, Наталья Бондарчук и Леонид Марков.
Интересны актёрские работы Дьячкова в производственных лентах, вышедших в 1974 году, "Премия" и "Самый жаркий месяц". Хотя незаурядный актёр в дальнейшем снимался во многих фильмах, к сожалению, на главные роли режиссёры приглашали его очень редко...
В 80-е годы напасти одна за другой посыпались на его голову. Развод в 1980 году с первой женой Е. Марковой был очень сложным и болезненным. В 1984 году он со скандалом ушёл из Театра имени Ленсовета, бросив на прощание недвусмысленную фразу: "Я актёр голливудского масштаба, а тут у вас..." На работу в другой театр он тогда так и не устроился, стал числиться на "Ленфильме", но в кино его снимать практически перестали.
А вскоре на Дьячкова свалилось ещё более тяжкое горе: в июле 1986 года в автомобильной катастрофе погиб его единственный 26-летний сын Филипп - умница, красавец, выпускник театрального института. Они так и не увиделись после прихода Филиппа из армии... Едва актёр оправился от этого, как новая беда не заставила себя долго ждать: в 1990 году от рака умерла его любимая женщина - актриса Инна Варшавская.
В 1988 году Леонид Дьячков пришёл в Театр имени А. С. Пушкина, где и проработал до своей гибели.
В 90-е годы он женился на актрисе Татьяне Томашевской.
"Несколько лет назад, - вспоминала она, - на концерте в "Октябрьском", Лёню за кулисами по голове балкой ударило. Было лёгкое сотрясение, потом вроде прошло. А там оказалась опухоль в мозгу. Весной 95-го лёг он в больницу, вышел успокоенный, всё молился. Вообще, был глубоко верующим человеком, он ещё до того, как церкви в моду вошли, веровал. Был талантлив во всём... В ночь перед самоубийством мы долго разговаривали, он всё повторял: "Гореть мне в геене огненной". В один из самых тяжёлых дней всё стоял, смотрел на Троицкий собор из окна. Я ему говорю - сходи, помолись, побудь один с Богом. Он вернулся из собора и говорит, что нам надо обвенчаться. Так и не успели..."
В последние дни октября 1995 года по Центральному телевидению прокрутили несколько старых фильмов с участием Л. Н. Дьячкова. Посмотрев их, он почему-то сник, видимо сравнил свою нынешнюю жизнь с той, которая была у него каких-то 20 лет назад. Вечером 24-го он посмотрел фильм "Ты и я", в котором его герой стоял на балконе перед выбором - жить или не жить. А осенним пасмурным утром 25 октября 1995 года Леонид Дьячков шагнул вниз со своего балкона в доме № 7 по Измайловскому проспекту в Санкт-Петербурге. На листке, который он положил на середину кухонного стола, Леонид Дьячков написал одно-единственное слово: "Пора..."
На панихиде по актёру было много совершенно посторонних людей и очень мало коллег покойного - артистов. Как это ни странно, но в день похорон Л. Н. Дьячкова руководство Александринского театра, в котором он играл, не отменило репетицию и актёры не смогли прийти на кладбище.