Она дважды была замужем за писателем Уильямом Сарояном, обладателем Пулитцеровской премии, в общей сложности прожив с ним в браке восемь лет. У пары родилось двое детей – всемирно известный писатель Арам Сароян и актриса Люси Сароян, скончавшаяся в 2003-м году.
21-го августа 1959-го Грэйс вышла замуж за актера Уолтера Маттау, оставаясь его супругой вплоть до его смерти в 2001-м. У них родился один сын, Чарльз Маттау, ставший телевизионным режиссером.
Кэрол была известна за свой ум и компанейские качества, благодаря чему имела широкий круг общения. Мало того, в 1955-м она опубликовала повесть 'The Secret in the Daisy' на основе своего детского опыта. В 1992-м Кэрол выпустила автобиографию 'Among the Porcupines'.
За свою скромную карьеру Грэйс снялась в сериале 'Альфред Хичкок представляет', в эпизоде под названием 'Cop for a Day'. В 1960-м актриса сыграла роль библиотекарши Кэрол Логан в криминальной драме 'Gangster Story', режиссером которой выступил ее муж, Уолтер. В 1976-м году Кэрол попала в картину к женщине-режиссеру, Элейн Мей, в драму 'Мики и Ники' с Питером Фальком и Джоном Кассаветисом. Помимо этого, актриса появилась в видеопроекте 'The Barbara Walters Special' 1978-го.
Кэрол Маттау Сароян скончалась от аневризмы мозга, 20-го июля 2003-го, в возрасте 76-ти лет.