В возрасте 22 лет он под своим настоящим именем прошел прослушивание на конкурс в МЕТ, 'Metropolitan Opera Auditions of the Air', и прошел успешно, но сэр Рудольф Бинг (Rudolf Bing), генеральный менеджер МЕТ в ту пору, посоветовал молодому артисту отказаться от знаменитой фамилии, чтобы избежать постоянного сравнения с великим тенором Энрико Карузо (Enrico Caruso).
Дебют Энтони в МЕТ состоялся 6 марта 1954 года, в роли Юродивого в 'Борисе Годунове' (Boris Godunov). Критики были весьма впечатлены, а 'The New York Times' даже писала, что Энтони следует быть осторожней – если он будет так ярко и живо исполнять и другие маленькие партии, он рискует на всю жизнь остаться характерным артистом. И это пророчество подтвердилось – хотя Э нтони и исполнил в начале карьеры несколько крупных партий, включая Дона Оттавио в 'Дон Жуане' (Don Giovanni) с Нервой Нелли (Herva Nelli) в роли Донны Анны, он вошел в историю оперного искусства именно как выдающийся артист-компримарио.
17 февраля 1992 года, после второго акта пуччиниевской 'Тоски' (Tosca), в честь Чарльза Энтони на сцене театра была проведена церемония, из которой зрители узнали, что артист только что побил рекорд Джорджа Цехановского (George Cehanovsky) по количеству выступлений в МЕТ. К моменту выхода на пенсию Энтони выступил на этой сцене 2928 раз на протяжении 56 сезонов. Он был почетным членом Международного альянса театральных работников (International Alliance of Theatrical Stage Employees). После ухода из МЕТ Энтони жил в Тампе, штат Флорида (Tampa, Florida), где и умер от почечной недостаточности в возрасте 82 лет у себя дома, 15 февраля 2012 года.
Энтони участвовал во множестве телепостановок МЕТ, включая 'Отелло' (Otello) под управлением Джеймса Ливайна (James Levine) в 1979; 'Электру' (Elektra) с Биргит Нильсон (Birgit Nilsson) и 'Бал-маскарад' (Un ballo in maschera) с Катей Риччиарелли (Katia Ricciarelli) в 1980; 'Триптих' (Il trittico) с Ренатой Скотто (Renata Scotto) и 'Риголетто' (Rigoletto) с Луи Килико (Louis Quilico) в 1981. В следующем году он принимал уч астие в 'Кавалере розы' (Der Rosenkavalier) с Кири Те Канава (Kiri Te Kanawa), 'Идоменее' (Idomeneo) Жан-Пьера Поннеля (Jean-Pierre Ponnelle), 'Тангейзере' (Tannhäuser) с Ричардом Кассилли (Richard Cassilly); в 1983 – в 'Дон Карлосе' (Don Carlos) с Пласидо Доминго (Plácido Domingo) и 'Эрнани' (Ernani) с Лучано Паваротти (Luciano Pavarotti).
Кажется, на мировой оперной сцене не осталось звезд, с которыми Энтони не приходилось бы работать вместе. В его репертуаре были 'Лоэнгрин' (Lohengrin) и 'Диалоги кармелиток' (Dialogues des Carmélites), 'Ариадна на Наксосе' (Ariadne auf Naxos) и 'Севильский цирюльник' (Il barbiere di Siviglia), 'Девушка с Запада' (La fanciulla del West) и 'Стиффелио' (Stiffelio), 'Симон Бокканегра' (Simon Boccanegra) и 'Нюрнбергские мейстерзингеры' (Die Meistersinger von Nürnberg), 'Федора' (Fedora) и 'Самсон и Далила' (Samson et Dalila).
В 1956 и 1957 тенор записал отрывки из 'Сказок Гофмана' (Les contes d'Hoffmann), 'Паяцев' (Pagliacci), 'Периколы' (La périchole) и 'Дона Паскуале' (Don Pasquale) для 'Metropolitan Opera Record Club'. В 1982 он записал Гастона (Gastone) из 'Травиаты' (La traviata) – кстати, в 1958 ему довелось петь 'Травиату' вместе с Марией Каллас (Maria Callas). В 1990 Энтони оставил запись 'Аиды' (Aïda), исполнив партию Гонца.