Во время каникул, попав в Париж, будущая актриса была отобрана французским кинорежиссером Аланом Ресно в качестве партнерши Ив Монтана на женскую роль в фильме «La guerre est finie (Война окончена)» (1966). В том же году Женевьев Бюжо сыграла еще в одном французском фильме «Le roi de coeur (Король сердец)».
Вернувшись на родину в Канаду, Женевьев Бюжо снялась в нескольких фильмах и сериалах на Канадском и Американском телевидении, а в 1967 году удостоилась награды «Emmy Award» - за роль Жанны Д’Арк на канале NBC.
В том же году Женевьев Бюжо вышла замуж за канадского кинорежиссера Поля Элмонда, и снялась у него в фильмах «Isabel (Изабель)» (1968) и «Act of the Heart (Закон сердца)» (1970). В 1968 году у Поля и Женевьев родился сын Мэтью. Несмотря на кажущееся благополучие в 1972 году супруги развелись.
Так же в 1968 году Женевьев Бюжо получила награду «Prix Suzanne Bianchetti» как самая перспективная молодая актриса французского кино.
Но настоящее признание пришло к Женевьев Бюжо в 1969 году. Снявшись с Ричардом Бертоном в фильме «Anne of the Thousand Days (Анна на тысячу дней)», она получила награду «Золотой Глобус» за лучшую женскую роль драматического кино и за эту же роль номинировалась на «Оскар». В 1971 году Женевьев Бюжо снимается вместе с Кэтрин Хэпберн и Ванессой Рэдгрейв в фильме «The Trojan Women» (Троянские женщины).
Женевьев Бюжо была одной из самых перспективных актрис, но ее своенравный характер привели к тому, что 1974 году, за срыв съемок фильма «Earthquake (Землетрясение)», компания Universal Studios расторгла с ней контракт, что не могло не сказаться негативно на ее карьере. В дальнейшем Женевьев Бюжо снялась в таких кинофильмах как «Obsession (Одержимость)» (1975) Брайана де Пальмы, «Coma (Кома)» (1978) с Майклом Дугласом, а также получила награду «Leading Role Genie Award» за лучшую женскую роль в фильме «Murder by Decree (Убийство по приказу)» (1979).
В настоящее время Женевьев Бюжо живёт в Малибу, Калифорния. Она продолжает карьеру в кино, отдавая предпочтение ролям в малобюджетных постановках.