В 1964 году Чисхолм была избрана в легислатуру штата Нью-Йорк, а в 1968-м в качестве кандидата от демократов приняла участие в выборах в Конгресс от 12-го избирательного округа штата Нью-Йорк и попала в Палату представителей США, победив республиканца Джеймса Фармера. Чисхолм стала первой темнокожей женщиной, избранной в Конгресс, и в 1969-м стала одним из основателей Закр ытого собрания темнокожих членов Конгресса. В свой первый год работы в Конгрессе Чисхолм получила назначение в Сельскохозяйственный комитет, затем перешла в Комитет по делам ветеранов. Вскоре лидер демократов Хейл Боггс в благодарность за поддержку назначил Ширли в Комитет образования, где ее опыт, без сомнения, был очень ценен. Когда она выходила в отставку, Чисхолм была третьим лицом Комитета. Все сотрудники офиса Ширли Чисхолм были женщинами, половина из них – афроамериканками. Как-то Ширли сказала, что в ходе ее карьеры в Конгрессе она столкнулась с проявлениями гораздо большей дискриминации, пот ому что она женщина, чем потому что она темнокожая.
На протяжении своего пребывания в Конгрессе Ширли Чисхолм работала над улучшением жизни городских жителей. Она поддерживала увеличение расходов на обучение, здравоохранение и другие социальные проекты, и выступала за сокращение военных расходов.
58-летняя Чисхолм объявила о своей отставке в 1982 году, через год ее место занял кандидат от демократов Мейджер Оуэнс. Покинув Конгресс, Чисхолм четыре года преподавала в массачусетском колледже Mount Holyoke, а также читала публичные лекции.
Ширли была замужем за Конрадом Чисхолмом, частным детек тивом с Ямайки, с 1949 по 1977 год, и после развода зарегистрировала брак с Артуром Хардвиком-младшим, бизнесменом из Баффало. Она овдовела в 1986-м.
В 1975 году Чисхолм была присуждена степень почетного доктора юридических наук колледжа Smith College в Массачусетсе; в 1993-м ее имя было увековечено в Национальном женском зале славы; в 2002-м ученый Молефи Кете Асанте упомянул Ширли Чисхолм в списке '100 величайших афроамериканцев'.
Выйдя на пенсию, Чисхолм переехала во Флориду. Она умерла 1 января 2005 года, недалеко от Дейтона-Бич и похоронена на кладбище Форест-Лаун в Баффало, штат Нью-Йорк