В 2008-м Лайема пригласили в детское телешоу 'Слон и принцесса'; там актер играл некоего Маркуса – ведущего гитариста группы главного героя. Через некоторое время Хемсуорту досталась роль в британской картине 'Треугольник' ('Triangle') и в телесериале 'Satisfaction'; кроме того, в 2009-м он сыграл эпизодическую роль в картине 'Знамение' ('Knowing') с Николасом Кейджем (Nicholas Cage). В 2009-м же Хемсуорта выбрали на роль оппонента Сильвестра Сталлоне в грядущем боевике 'Неудержимые' ('Expendables'); к сожалению, в дальнейшем персонаж Лайема был вычеркнут из сценария. Актер, однако, не особо переживал – буквально через несколько часов после внезапного расставания с ролью в 'Неудержимых' с ним связался режиссер Кеннет Брана (Kenneth Branagh). После непродолжительных переговоров Хемсуорт получил главную роль в запланированной на 2011-й экранизации популярного комикса 'Тор' ('Thor'). К сожалению, и этой роли Лайем в конце концов лишился – на его место взяли его же старшего брата Криса. На той же неделе стало известно, что Хемсуорт-младший получил роль Уилла Блэйкли (Will Blakelee) в диснеевской драме 'Последняя песня' ('The Last Song'). В этой картине Лайему придется играть возлюбленного персонажа популярной актрисы и певицы Майли Сайрус (Miley Cyrus). Это уже не первый опыт сотрудничества Хемсуорта и Сайрус – еще в августе 2009-го актер снялся в кл ипе на песню Майли 'When I Look At You'. К тому времени отношения Майли и Лайема уже вышли за уровень просто дружеских – известно, что они начали встречаться уже в мае.
В марте 2010-го журнал 'Details' назвал Лайема одним из наиболее вероятных кандидатов на роль 'Главных голливудских мужчин следующего поколения'. В том же месяце прошел слух о том, что Хемсуорта пригласили на роль в боевик Чака Расселла (Chuck Russell) 'Арабские ночи' ('Arabian Nights'); позже стало известно, что Лайем получил главную роль. Еще одну главную роль актер исполнил в картине 'Сев ерное сияние' ('Northern Lights') 2009-го; кстати, изначально там должен был играть Тейлор Лотнер (Taylor Lautner), известный широкой публике ролью оборотня Джейкоба из серии 'Сумерки' ('Twilight').
В марте 2009-го Хемсуорт перебрался в США, дабы сконцентрироваться на актерской карьере. Летом он вернулся назад в Австралию – помимо прочего, ему нужно было выяснить отношения со своей девушкой, Лаурой Гриффин (Laura Griffin). Встречаться они начали еще в школе, однако в конце концов Лайем решил расстаться с Лаурой; у него намечался новый роман, с Майли Сайрус.