В 1957 году актриса вышла замуж за шотландского актера Дэвида МакКаллума и вплотную занялась новоиспеченным супружеством, однако при этом не прекратила сниматься в кино. Тогда с участием Джилл в свет вышло несколько фильмов.
В период первого супружества актриса родила троих сыновей, один из которых, к великому ее горю, в 1989 году умер от передозировки наркотиков (всего лишь за полгода до ее собственной смерти).
Дэвид и Джилл развелись в 1967 году, и буквально через год актриса стала женой актера Чарльза Бронсона. Этот брак оказался для актрисы счастливее первого – супруги прожили вместе до 1990 года – до самой смерти актрисы.
В 1984 году у Джилл обнаружили опухоль (рак молочной железы) и у актрисы начался нелучший период в ее жизни. Она страдала, однако не желала мириться со страшным недугом. Во время болезни Джилл Айрлэнд написала две книги, в которых повествовала о собственных мытарствах, о битве с болезнью и обо всем том, что ей пришлось пережить. Вскоре актриса взялась было за третью книгу, однако окончить ее так не успела.
В 1988 году актриса была удостоена почетного приза – медали за смелость (Medal of Courage), которую Джилл вручил Рональд Рейган, президент Соединенных Штатов Америки.
Несмотря на то, что актриса вела активную борьбу с тяжелейшим недугом, болезнь оказалась сильнее. Джилл Айрлэнд ушла из жизни 18 мая 1990 года в своем собственном доме в Малибу, в штате Калифорния.
За вклад в творческую область Соединенных Штатов Америки актриса была удостоена звезды на Аллее Славы в Голливуде. Через год после смерти актрисы был выпущен фильм о жизни Джилл Айрлэнд, о ее актерской карьере, в том числе и о ее противостоянии болезни.