Родился 18 января 1904 года в Бристоле (Великобритания). Окончив в 14 лет школу, поступил в труппу мальчиков-акробатов, выступавшую в мюзик-холлах. В составе этой труппы в 1920 году приехал в США и остался здесь. Поначалу работал в варьете, затем перешел на театральную сцену, сумев добиться ведущих ролей в опереттах и музыкальных комедиях.
Он говорил на сильнейшем кокни и изо всех сил старался избавиться от акцента лондонских низов. Смешавшись с языком английского высшего общества, которым молодой человек стремился овладеть, кокни дал совершенно неожиданный эффект - он перешел в австралийский диалект. Друзья стали называть его «кенгуру» и «бумерангом». Экзотический акцент станет его визитной карточкой - он отлично вписывался в облик благородного, эксцентричного и немного странного героя. Придет время, и женщины будут млеть от его протяжного, проглатывающего согласные звуки голоса, доносящегося с экрана
В 1932 году, оставив сцену, уехал в Голливуд, в который попал «через заднюю дверь»: был партнером на кинопробах у одной актрисы и приглянулся продюсеру. «Парамаунт Пикчерз» предложила ему контракт на пять лет, а заодно длинный список имен и фамилий, из которых он выбрал самые звучные: «Кэри Грант». В рамках долгосрочного контракта снялся в 25 из своих 72 фильмов, без блеска, но уверенно чувствуя себя в любом жанре, и лишь в 1936 году, составив дуэт с Кэтрин Хепберн в фильме «Сильвия Скарлетт» («Sylvia Scarlett»), он, по выражению режиссера Дж. Кьюкора, «твердо встал на ноги». Его отрицательный герой, мошенник-кокни, завоевал зрительское внимание.
В следующие пять лет создал ряд ярких комедийных образов – от романтических любовников и эксцентричных чудаков до героев откровенно фарсового плана («Ужасная правда»/»The Awful Truth», «Только у ангелов есть крылья»/»Only Angels Have Wings», «Его девушка Пятница»/»His Girl Friday», «Филадельфийская история»/ «The Philadelphia Story», «Подозрение»/»Suspicion»). Его игра отличалась элегантной небрежностью, умением непринужденно раскрыть комический и романтический потенциал роли.
С годами Грант изменился: лицо стало жёстче, у губ появилась суровая складка, а в волосах - первая седина. Ушла сладость - теперь это было лицо сильного мужчины и это пошло на пользу карьере. Вместе с новым имиджем к нему пришел настоящий успех: отныне его игра оставляла ощущение полной достоверности, предельной естественности - Грант стал одним из самых органичных актёров Голливуда.
Профессия не изменяла ему никогда: в пятидесятые годы благодаря Хичкоку Грант стал одним из известнейших американских киноактеров. В фильмах мастера ужасов зрители увидели подлинного Гранта: безупречная внешность, огромное обаяние - и скрывающаяся за этим тяга к разрушению. Разделываясь с другими, хичкоковский Грант уничтожал и себя.
В последующих фильмах, («Пользующаяся дурной славой»/»Notorious», 1946; «Поймать вора»/ «To Catch a Thief», 1955; «На север через северо-запад»/»North by Northwest», 1959), Гранту недоставало легкости и убедительности, присущих ранним работам.
Его последней работой стала роль в фильме «Иди, а не беги»/»Walk, Don't Run», 1966).
Ни разу не получив премии «Оскар» за свои роли, Грант был награжден специальной премией «Оскар» за вклад в киноискусство (1969).
В 1976 году (ему было уже семьдесят три) Грант встретил ту, которую искал всю жизнь. Спокойная и доброжелательная шатенка Барбара Харрис жила в Лондоне и была моложе Кэри Гранта на сорок шесть лет. Он долго ухаживал за ней; в 1978 году Барбара перебралась к нему в Калифорнию, а в 1981 году они поженились.
С пятой миссис Кэри Грант он чувствовал себя по-настоящему счастливым. Супруги вели тихую размеренную жизнь. Грант старел, но так и не превратился в старика: на него по-прежнему засматривались женщины, и жена ревновала. Он умер смертью, о которой может мечтать любой актёр: готовясь к выступлению перед поклонниками, Кэри почувствовал внезапную слабость. Через два часа его госпитализировали с инфарктом. Перед тем как навсегда закрыть глаза, восьмидесятидвухлетний Грант слегка улыбнулся - он справился с закомплексованным неудачником Арчи Личем и наконец получил от жизни то, что хотел.
Ушёл из жизни 29 ноября 1986 года в Дэвенпорте (штат Айова).