В 1960-х годах была моделью и снялась во многих телесериалах, фильмах ужасов Хаммер и комедийных фильмах в конце 1960-х и в 1970-х годах.
Её отец владел антикварным магазином рядом с Королевскими ботаническими садами Кью в Лондоне, в то время когда у неё была временная работа в бутике «Биба», доме моды на улице Кенсингтон Хай. В конце 1960-х и начале 1970-х годов Смит часто была объектом карикатур Дж. Эдварда Оливера, который постоянно заострял внимание на её непропорционально большом бюсте.
В первый раз Мадлен Смит появилась в бессловесной роли проститутки с Ист-Энда в фильме «Вкус крови Дракулы» (1969).
Своим культовым статусом «звезды Хаммер» она обязана прежде всего "ужастику" с лесбийскими интонациями «Вампиры-любовники» (1970), где её героиня была объектом вампирских аппетитов Ингрид Питт.
В 1973 году она сыграла девушку Джеймса Бонда мисс Карузо в небольшом эпизоде фильма «Живи и дай умереть», первом фильме с участием Роджера Мура в роли Бонда.
Среди её телевизионных работ - «Доктор на свободе» (1971), «Два Ронни» (1971), «Банда Фенн-Стрит» (1973). Она постоянно снималась в сериалах BBC2 вместе с Джоном Уэллсом, Джоном Форчуном и Карлом Дэвисом.
Потом у неё родилась дочь, и в 1984 году она перестала сниматься. Была замужем за актёром Дэвидом Баком вплоть до его смерти от рака в 1989 году.
Появлялась на фестивале фантастических фильмов в Манчестере в 2004 году. Вместе с Дэвидом Праузом (исполнителем роли Чудовища) записала аудиокомментарий с воспоминаниями о съёмках к переизданию на DVD фильма «Франкенштейн и Монстр ада» в 2003 году. В ходе этой записи она также рассказала о своём сценическом опыте и своих воспоминания о съёмках в «Вампирах-любовниках» (1970) и «Театре крови» (1973).
В 2011 году Мадлен Смит вернулась в профессию.
Непристойные приключения Тома Джонса
Франкенштейн и монстр из ада
Смертные грехи великолепной семерки
Некоторые любят посексуальнее
Разум мистера Джей Джи Ридера
Кошечка, кошечка, я люблю тебя
Убийство сестры Джордж