В 1921 г. он переехал в США, желая утвердиться на Бродвее как характерный актер: признание критиков получила лишь третья его роль в постановке "The Second Mrs. Tanqueray" (1924) с Этель Бэрримор. Дэниелл гастролировал по обе стороны Атлантики до конца 1920-х, впервые появившись на экране в 1929 г.
Худощавая фигура, сардонические черты лица, язвительный, холодный тон сделали Генри идеальным исполнителем ролей сухих, высокомерных аристократов, коварных интриганов и злых гениев, способных убить врага или начать войну с высокопарной небрежностью, словно бы это было ниже их достоинства. Самой знаменитой его ролью стал лорд Вульфингем в "Морском ястребе" (1940): годом раньше он сыграл сэра Роберта Сесила, мастера шпионажа при королеве Елизавете I, в фильме "Частная жизнь Елизаветы и Эссекса". Дэниелл создал блестящий образ барона де Варвиля, богатого французского аристократа, влюбленного в Маргариту Готье, роль которой исполнила Грета Гарбо, в экранизации "Дамы с камелиями" 1936 г. Среди истинно злодейских ролей Дэниелла можно вспомнить интригана Ламотта в "Марии-Антуанетте" (1938) и ханжеского клирика, попечителя сиротского приюта Генри Брокльхерста в фильме "Джейн Эйр" (1943).
В 1940-х гг. Дэниелл все чаще снимался в малобюджетных фильмах, однако именно в этот период он исполнил две великолепных роли: профессор Мориарти, злейший враг Шерлока Холмса, сыгранного его другом, Бэзилом Рэтбоуном, в фильме "Женщина в зеленом" (1945) - и доктор Вольф МакФерлейн, хирург из Эдинбурга 19 в., нанявший Грея, персонажа Бориса Карлоффа, для разграбления могил в "Похитителе тел" 1945 г., фаустианской притче о том, как совесть и мораль приносят в жертву ради прогресса науки. Роль доктора стала одной из немногих главных ролей Дэниелла, а эпизоды с участием его и Карлоффа можно смело причислить к числу наиболее захватывающих в жанре.
Для смены амплуа Дэниелл изредка брался и за комедийные роли, наиболее известной из которых стал Гарбич в фильме "Великий диктатор" (1940) с Чарли Чаплином, экранная карикатура на министра пропаганды Третьего рейха Йозефа Геббельса. Наибольший сценический успех снискала его роль Анри Трошара в постановке "My 3 Angels", которая выдержала 344 представления и была экранизирована в 1955 г.: в фильме его роль отошла к Бэзилу Рэтбоуну.
Генри Дэниелл был женат на Энн Нокс, поэтессе и писательнице.