Несмотря на то, что она была занята почти во всех постановках, Моро тяготилась условностями и чопорностью репертуарного театра и четыре года спустя решила покинуть Комеди Франсез. В кино она снималась в малобюджетных триллерах. Молодая актриса чуралась грима, и среди режиссёров утвердилось мнение, что с её далеко не модельной внешностью ей не быть звездой.
Всё изменилось в 1957 г., когда у Моро завязался роман с режиссёром Луи Малем. Она снялась у Маля в таких ключевых лентах, как «Лифт на эшафот» и «Любовники», причём последний фильм вызвал много споров в связи с откровенностью некоторых сцен. После успеха фильма в Венеции она становится одной из самых востребованных актрис шестидесятых годов, принимает предложения сниматься у величайших режиссёров в истории кино — Микеланджело Антониони в «Ночи» (1961) и Луиса Бюнюэля в «Дневнике горничной» (1964).
Новую странице в кинокарьере Моро открыло её сотрудничество с Франсуа Трюффо. По мнению самой актрисы, её лучшая актёрская работа — фильм Трюффо «Жюль и Джим» (1961). Шесть лет спустя она вновь снялась у этого режиссёра, на этот раз в римейке Хичкока «Невеста была в черном» (1966). В этом фильме она сыграла беспощадную преступницу. В последующие годы её можно было увидеть у Бертрана Блие в «Вальсирующих» (1974), у Люка Бессона в «Её звали Никита» (1990), у Вима Вендерса в «Когда наступит конец света» (1991), у Антониони в «За облаками» (1995), у Франсуа Озона в фильме «Время прощания» (2005).
Графиня Ди Кастильоне
Сто и одна ночь Симона Синема
Любовник
Старая дама, входящая в море
Тысяча миллиардов долларов
Ваш билет больше не действителен
Повторяющие отсутствия
Маленький театр Жана Ренуара
Древнейшая профессия в мире
Вива Мария!
Мата Хари, агент Х21
Желтый роллс-ройс
Дневник горничной
Диалог кармелиток
Королева Марго
Тайны алькова
Пигаль-Сен-Жермен-де-Пре
Маг: Удивительная жизнь и работа Орсона Уэллса
От наших корреспондентов: Венецианский кинофестиваль 1980-1989
Окончательный монтаж – дамы и господа!
Жиль Жакоб, гражданин Канн
Церемония открытия – 56-й Международный кинофестиваль в Сан-Себастьяне
У каждого свое кино
Награда Сан-Себастьян – Мэтт Диллон
Франсуа Трюффо: Автобиография
На запад, молодой человек
Для меня существовал только Фассбиндер
Нельзя угодить всем
Снимать фильм – значит жить
В студии актерского мастерства
Франсуа Трюффо: Портрет
Архитектор судного дня
Американский институт кино чествует Лиллиан Гиш
Крестьянин из Вавилона
49-я церемония вручения премии «Оскар»
43-я церемония вручения премии «Оскар»
Двор, улица
Женщина есть женщина