В 2001 году Пилл снялась в фильме «Детям до 16» режиссёра Тамары Дэвис (англ. Tamra Davis). После переезда в Нью-Йорк, Элисон смогла реализоваться на сцене Бродвейского театра.
В 2008 году фильм «Харви Милк», где Элисон Пилл исполнила роль Энн Кроненберг, был номинирован на премию «Оскар» (за лучший фильм) и премию Общества кинокритиков Феникса (англ. Phoenix Film Critics Society Award for Best Cast). В 2009 году журналом «Entertainment Weekly» за роль Эйприл в сериале «Лечение» Элисон была номинирована (лучшая актриса драматического сериала) на «Ewwy Award».
В 2010 году Пилл в роли Ким Пайн принимала участие в съёмках фильма «Скотт Пилигрим против всех» режиссёра Эдгара Райта, снятого по мотивам одноимённой серии комиксов Брайана Ли О’Мэлли.
В 2012 году стало известно, что Элисон Пилл снимется в международном фантастическом боевике «Сквозь снег» наряду с Крисом Эвансом и Джейми Беллом. Элисон Пилл поддерживает дружеские отношения с Лорной Луфт, своей коллегой по телевизионному проекту «Жизнь с Джуди Гарлэнд». Своей любимой актрисой она считает Патрицию Кларксон, с которой вместе работала над фильмом «Праздник Эйприл» в 2003 году. Элисон Пилл ходит на концерты группы «Coldplay», играет на ударной установке и носит статус невесты актера Джея Барушеля с марта 2011 года.